본 발명은 리튬 함유 수용액과 탄산나트륨을 이용한 탄산리튬 제조 및 그 부산물을 활용한 탄산나트륨 제조방법에 관한 것으로, 보다 구체적으로는 리튬 함유 수용액의 일 실시예인 황산리튬 수용액과 탄산나트륨을 일정온도에서 반응시키는 (a)단계; 상기 (a)단계에서 용해도 차이에 의해 생성된 침전물을 여과하여 고상의 탄산리튬을 분리하는 (b)단계; 상기 탄산리튬이 분리된 용액을 상기 (b)단계보다 상대적으로 낮은 온도에서 반응시켜 용해도 차이에 의해 생성된 침전물을 여과한 후 황산나트륨 수용액을 생성하는 (c)단계; 및 상기 황산나트륨 수용액을 결정화하여 황산나트륨을 수득하는 (d)단계를 포함하되, 상기 황산나트륨이 수득된 (d)단계의 수용액에는 상기 (b)단계에서 분리되지 않은 소량의 탄산리튬이 잔존하며 상기 탄산리튬이 잔존하는 수용액은 상기 (a)단계로 재투입되는 것을 특징으로 한다.