본 발명은 탄소 에어로겔-고분자 복합체 시트의 제조 방법 및 이에 의하여 제조된 탄소 에어로겔-고분자 복합체 시트에 관한 것이다. 본 발명에 의한 탄소 에어로겔-고분자 복합체 시트의 제조 방법은 탄소 에어로겔에 열분해성 고분자를 혼합하고 이를 열처리함으로써 이에 의하여 제조된 탄소 에어로겔-고분자 복합체 시트는 시트 내에 크기가 조절된 기공을 안정적으로 포함하여 비표면적이 증가함에 따라 에너지 저장 장치의 전극 소재로 활용도를 높일 수 있다.