본 발명은 황산나트륨을 이용한 이산화탄소 제거 방법 및 부산물로서 탄산나트륨 제조 방법에 관한 것으로, 보다 구체적으로는 회수된 황산나트륨과 탄소원료를 일정 몰비로 혼합한 후 환원분위기에서 열처리하여 환원열처리산물을 수득하는 환원열처리단계; 상기 환원열처리산물을 이산화탄소가 포함된 물에 첨가하여 탄산나트륨을 포함하는 고액혼합물을 형성하는 침전단계; 및 상기 고액혼합물을 여과하여 고순도 탄산나트륨 수득하는 여과단계를 포함하는 것을 특징으로 한다.