폴리우레아 다공질체를 분해하여 아민 화합물과 이소시아네이트 화합물을 생성하는 단계, 및 상기 이소시아네이트 화합물을 열처리하여 재배열함으로써 3차원 네트워크 구조의 이소시아네이트 중합체를 형성하는 단계를 포함하는, 미세기공성 이산화탄소 흡착제의 제조방법 및 그에 의해 제조된 이산화탄소 흡착제가 제공된다. 본 발명에 따르면, 열적 안정성 및 가공성이 우수하고, 흡착 및 탈착이 용이하고 높은 선택성을 가지는 이산화탄소 흡착제를 제공할 수 있다.